Действие сериала происходит через четыре года после событий Mahou Shoujo Lyrical Nanoha StrikerS, во время которых девушка-волшебница Наноха Такамачи спасла и усыновила молодую девушку по имени Вивио, которая является реинкарнацией Оливии Сегбрехт из Санкт-Кайзера. После поступления в четвертый год начальной школы Вивио получает собственное интеллектуальное устройство, Священное Сердце, и получает способность трансформироваться, используя свой взрослый режим Санкт-Кайзера. Вскоре она встречает девушку по имени Эйнхарт Стратос, которая, как и Вивио, является потомком другого правителя Санкт-Кайзера, Клауса Г.С. Ингвальта. Когда Эйнхарт решительно настроен доказать, что ее боевой стиль самый сильный, Вивио подружится с ней и вместе со своими друзьями вступает в турнир по боевым искусствам, где они сражаются с различными магическими противниками и узнают больше о своих прошлых жизнях.